En 2011 sería fichado por el Liverpool Football Club,^[8] despidiéndose del equipo holandés habiendo ganado una Eredivisie, una Copa de los Países Bajos y una Supercopa de los Países Bajos. Dicho fichaje se llevaría a cabo por 26.5 millones de euros, convirtiéndose así en el fichaje de un jugador uruguayo más caro de la historia superado, en 2013, por el fichaje que hizo el París Saint-Germain por Edinson Cavani. En el equipo inglés se haría rápidamente titular indiscutido. En 2012 ganaría la Copa de la Liga de Inglaterra siendo el primer título que obtendría con su nuevo club. En la temporada 2012/13 sería nombrado parte del equipo ideal de la Premier League y segundo mejor jugador de la competición.
A nivel de selecciones Suárez debutó oficialmente en la Copa Mundial Sub-20 de Fútbol de 2007 y en la selección absoluta debutó el mismo año en un partido amistoso jugado contra la selección de Colombia. Fue participe de la Copa Mundial de Fútbol de 2010 donde la selección de Uruguay alcanzó las semifinales del torneo, quedándose con el cuarto puesto. En 2011 ganó la decimoquinta Copa América para su selección, siendo éste su primer título internacional. Además fue nombrado el mejor jugador de la competencia. En 2013 se convirtió en el máximo goleador histórico de su selección en partidos oficiales, superando el récord que ostentaba Diego Forlán. En 2014 pasó a ser el máximo goleador absoluto, superando los 42 goles de Héctor Scarone.^[